Thermoplastic starch blown films with improved mechanical and barrier properties

1. Introduction 

Due to future scarcity of petroleum resources, which will affect the 

supply of raw materials, cost, and production capacity for traditional 

plastic products, as well as those plastics' lack of biodegradability and 

increased awareness of the need to preserve the natural environment, 

many efforts have been recently made to develop biodegradable plastics 

from renewable resources. Among  the bioplastics investigated as po-

tential  alternative  raw  materials,  thermoplastic  starch  (TPS)  has 

attracted a great deal of attention due to its manufacture from starch raw 

material  that  is  biodegradable,  non-toxic,  inexpensive,  and  widely 

available. 

Native  starch  is  a  semi-crystalline  material  mainly  composed  of 

amylose and amylopectin polymers, in which their structures consist of 

glucose  monomer  units.  Strong  intra-  and  inter-molecular  hydrogen 

bonds between hydroxyl groups of starch polymers make them decom-

pose instead of melt upon heating (T

m 

>

T

d

) 

[1]

. The thermoplastic 

behavior of starch can be developed by plasticization, which is a process 

to transform the semi-crystalline starch granules into a homogeneous 

TPS in the presence of an appropriate plasticizer (with a tiny amount of 

water) while applying sufficient thermomechanical energy 

[1]

. During 

plasticization,  hydrogen  bonds  between  the  starch  molecules  are 

destroyed, while new hydrogen bonds between the plasticizer and starch 

molecules are synchronously formed. Plasticization with a combination 

of thermal and mechanical inputs can be obtained by extrusion, which is 

a cost-effective and common plastic processing technique. 

The  development  of  TPS  requires  the  addition  of  high  plasticizer 

content (15

–

32%) 

[2

–

6]

. Although water is the best natural plasticizer, 

it cannot withstand high temperatures and easily evaporates during the 

extrusion process. Therefore, it must be partially or fully replaced by 

less-volatile plasticizers. The plasticizers commonly used today are hy-

drophilic  low-molecular-weight  polyols  including  glycerol 

[2,3,5,6]

, 

sorbitol 

[4,7]

, xylitol 

[4,7]

, and maltitol 

[4,8]

. The nature and compo-

sition of the plasticizer system greatly affect not only the transformation 

of granular starch into a homogeneous thermoplastic phase but also the 

glass transition temperature (T

g

) of the TPS and consequently its me-

chanical properties and kinetics of crystallization. 

Although studies on the preparation of starch films using different 

polyol mixtures as plasticizers and their properties have been reported, 

these are largely devoted to the solution casting of gelatinized starch 

* Corresponding author at: Kasetsart University, Faculty of Agro-Industry, Department of Packaging and Materials Technology, 50 Ngamwongwan Rd, Ladyao, 

Chatuchak, Bangkok 10900, Thailand. 

E-mail address: 

[e-mail] 

(R. Yoksan).  

Contents lists available at 

ScienceDirect 

International Journal of Biological Macromolecules 

journal homepage: 

www.elsevier.com/locate/ijbiomac 

https://doi.org/10.1016/j.ijbiomac.2021.08.027 

Received 26 May 2021; Received in revised form 31 July 2021; Accepted 2 August 2021   

---

International Journal of Biological Macromolecules 188 (2021) 290–299

291

[7

–

9]

. A few studies on TPS blown film with polyol plasticizers have 

been undertaken 

[2,3,5,6]

; however, only glycerol was used as a single 

polyol plasticizer, and the obtained films possessed a single wall 

[5]

, 

high surface stickiness 

[2,5]

, and insufficient tenacity 

[5]

. An evaluation 

of TPS blown films with mixed polyol plasticizers and their properties 

has not yet been reported. Therefore, this study aims to investigate the 

effect of mixed polyol plasticizers and their concentrations on charac-

teristics,  extrusion  processability,  melt  flowability,  and  mechanical, 

thermal, water vapor, oxygen barrier, and morphological properties of 

TPS.