A review of Functional Separators for Lithium Metal Battery Applications

Figure 17.
(
a
) Illustration of the synthesis of the GPE. Reprinted with permission from [
148
]. Copyright
(2017) John Wiley and Sons. (
b
) Step process for in situ polymerization of GPE. Reprinted with
permission from [
162
]. Copyright (2018) John Wiley and Sons. (
c
) Schematics of the changes in the
Li electrodes using a liquid electrolyte and 3D-GPE during the Li plating
/
stripping. Reprinted with
permission from [
148
]. Copyright (2017) John Wiley and Sons.
Similarly,
Li
and
co-workers
designed
a
novel
dual-salt
lithium
bis(trifluoromethanesulfonyl)imide–lithium hexafluorophosphate (LiTFSI-LiPF
6
) GPE with a
3D cross-linked polymer network [
162
] (Figure
17
b). The 3D cross-linked polymer network by
poly(ethylene glycol) diacrylate (PEGDA) and ethoxylated trimethylolpropane triacrylate was
formed using dual-salts. Accordingly, higher thermal stability and ion transference were obtained.
The compact GPE solved contact problems by facilitating the uniform deposition of Li atoms and
successfully restricted the growth of dendrites. Moreover, the linear chain motion of PEGDA increased
ionic conduction. As a result, the measured ionic conductivity at 25
◦
C was 5.6
×
10
−
4
S cm
−
1
, which
was higher than that of single salt GPE, LiTFSI (1.6
×
10
−
4
S cm
−
1
) and LiPF
6
(1.2
×
10
−
4
S cm
−
1
).
A remarkable method of converting liquid electrolytes to quasi-solid GPEs by the addition of
commercial LiPF
6
exists. Guo and co-workers added LiPF
6
to simply transform traditional ether-based
1,3-dioxolane and 1,2-dimethoxyethane to a quasi-solid GPE [
163
]. They reported various scenarios

---

Materials
2020
,
13
, 4625
27 of 37
applying the specialized electrolyte to several di
ff
erent cathode materials. The quasi-solid GPE
achieved high stability and high ionic conductivity. This process is versatile; thus, it can be applied to
di
ff
erent electrochemical energy storage systems.
Instead of ex-situ methods, several approaches to prepare in situ gelation
/
polymerization to solve
the contact issue between GPE and electrode have been suggested (Figure
18
). For example, Song
group reported physical gelation of polymer and chemical polymerization of monomer processes and
their e
ff
ect on electrochemical performance [
164
].
Materials 
2020
, 
13
, x 
28 of 38 
GPE achieved high stability and high ionic conductivity. This process is versatile; thus, it can be 
applied to different electrochemical energy storage systems. 
Instead of ex-situ methods, several approaches to prepare in situ gelation/polymerization to 
solve the contact issue between GPE and electrode have been suggested (Figure 18). For example, 
Song group reported physical gelation of polymer and chemical polymerization of monomer 
processes and their effect on electrochemical performance [164].